Pseudo-triplet 5 electron state in the heavy fermion superconductor NpPdAl

目時 直人; 青木 大*; Griveau, J.-C.*; 大槻 純也*

Journal of the Physical Society of Japan, 89(2), p.024707_1 - 024707_6, 2020/02

https://doi.org/10.7566/JPSJ.89.024707

重い電子系超伝導体NpPdAlの擬三重項5電子基底状態を明らかにした。主にからなる一重項基底状態の,K上に、が主要な成分の二重項第一励起状態を仮定することで帯磁率の温度依存性が説明できる。磁化曲線は擬スピン=1の局所有効ハミルトニアン()で説明でき、これは四極子演算子と等価である。比熱は擬三重項を反映してエントロピーがRとなるように規格化した近藤モデルによって理解でき、近藤温度,Kは分裂幅,Kと同程度であり、多チャンネル近藤効果を示しうる二重項が含まれた擬三重項が重い電子状態と超伝導を担っていることが明らかになった。

Incommensurate longitudinal SDW state with a long periodicity in UCuSi

本多 史憲; 目時 直人; 松田 達磨; 芳賀 芳範; 大貫 惇睦

Journal of the Physical Society of Japan, 75(Suppl.), p.121 - 123, 2006/08

UCuSiの磁気構造が、85.7の長周期スピン/電荷密度波状態であることを、中性子散乱実験によって明らかにした。この長周期構造は、5f電子の遍歴性に起因すると思われる。同じ結晶構造を持つ他の化合物で報告されたより短周期の構造は、局在5f電子間のフラストレートした反強磁性相互作用に基づくいわゆるANNNIモデルによって説明されてきたが、UCuSiの磁気構造はこのモデルで説明できない。そのため、5f電子の遍歴性は、同じ結晶構造を持つ一連の化合物の共通の性質であることを結論した。

Itinerant 5 electrons and the Fermi surface properties in an enhanced Pauli paramagnet NpGe

青木 大*; 山上 浩志*; 本間 佳哉*; 塩川 佳伸; 山本 悦嗣; 中村 彰夫; 芳賀 芳範; 摂待 力生*; 大貫 惇睦

Journal of the Physical Society of Japan, 74(8), p.2149 - 2152, 2005/08

https://doi.org/10.1143/JPSJ.74.2149

Bi-フラックス法によりパウリ常磁性体NpGeの高品位の単結晶試料を育成し、ドハースファンアルフェン効果(dHvA)測定を行った。これにより本系のフェルミ面トポロジーを実験的に明らかにし、遍歴5電子バンドモデルに基づいた相対論的バンド計算の結果とよく合うことを見いだした。フェルミ面は100方向に頚部を持ったほぼ球状の電子フェルミ面からなり、これはまた、単一のバンドから成るR点に中心を持つ中空のボールを形成している。サイクロトロン有効質量は2.6-16の値であり、対応するバンド質量より3.5倍ほど増大している。

Theoretical analysis of electronic structure for the chemical bonding of Pu and Am in MgO

田中 久美子; 平田 勝; 関根 理香*

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 5(2), p.27 - 31, 2004/12

https://doi.org/10.14494/jnrs2000.5.27

本研究ではPu, Am原子で置換したMgOについて電子状態計算を行い、特に6d, 5f電子がどのように化学結合に関与するかを詳しく検討することを目的としている。計算方法には、相対論DV-DFS法を用いた。Mgをアクチノイドで置換すると、基盤MgOのイオン結合性が弱くなり、広い範囲にわたって電荷移動が起こることが推測された。また、MgO中でのAn間の有効電荷を比較すると、Pu原子がよりイオン性が大きいということがわかった。An-Oの結合の安定性を決める指標としては、An6d-O2pの結合性、及び、An5f-O2pのHOMO付近の反結合性という2つの因子が重要ではないかと考えた。

Empirical evaluation of the thermodynamic and magnetic properties from the atomic distances of NaCl-type actinide compounds

大道 敏彦*; 荒井 康夫

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.156 - 159, 2002/11

http://www.tandfonline.com/doi/abs/10.1080/00223131.2002.10875432

岩塩型アクチノイド化合物(MX,M:アクチノイド,X:メタロイド)の幾つかの熱力学及び磁気的性質を原子間距離を基に類推した。MXの結合エネルギーの報告値は、二,三の例外を除いてポーリングの式を用いて求めた結合電子密度と比例関係を示した。一方、全価電子から結合電子を除いた電子数と有効磁気モーメントの報告値との関係は、L-Sカップリング及びフントの法則から計算したものと良く一致したことから、この電子数は局在する5f電子数に相当するものと考えられる。これらの結果を用いて、MX中のアクチノイド原子の酸化状態や磁気エントロピーの寄与等についても議論した。

Neutron scattering study of the crystal and magnetic structures in itinerant-5f antiferromagnets UNiGa and UPtGa

常盤 欣文; 芳賀 芳範; 目時 直人; 石井 慶信; 大貫 惇睦

Journal of the Physical Society of Japan, 71(3), p.725 - 728, 2002/03

https://doi.org/10.1143/JPSJ.71.725

遍歴反強磁性体UNiGa及びUPtGaの磁気構造及び結晶構造を決定した。UNiGaはすべての隣同士のスピンの方向が反対向きをとる構造、一方UPtGaは結晶構造がUNiGaと同じであるにもかかわらず、c面内で強磁性的に並んだスピンがc軸方向に反強磁性的に積層していることを明らかにした。磁気モーメントの大きさはそれぞれウランあたり0.90ボーア磁子と0.27ボーア磁子であった。この磁気構造の違いは、互いに最も近いウランの磁気相互作用が強磁性的か、もしくは反強磁性的か二つの化合物で異なることを意味しており、単にフェルミ面のネスティングからは説明できない。化合物の違いによってGa(4i)サイトの位置が大きく変化することが、中性子粉末解析から明らかにされた。磁気モーメントのサイズと、磁気相互作用の違いは、この原子位置の変化に伴うU-5バンドとGa-4バンドの混成の強弱と、ウランの軌道を媒介にした磁気相互作用の変化によって説明できる可能性を示した。

バンド理論を用いたウラン酸化物の物性に関する研究

手島 正吾

JNC TN8400 2000-029, 54 Pages, 2000/10

JNC-TN8400-2000-029.pdf:1.32MB

本報告は、著者が核燃料サイクル開発機構において平成10年4月から平成12年10月までに博士研究員として行った研究内容をまとめたものである。本報告は、3つの内容に分かれる。1)相対論的スピン密度汎関数法に基づくバンド計算法、この計算法をも用いて解析した、2)強磁性体UGe2、3)反強磁性体UO2の電子物性に関する研究である。1)相対論的バンド計算(RBC)法 s、p、d電子系物質を扱うバンド計算法は、基礎面、応用面ともに十分な研究が行われている。しかし、アクチニド化合物のような磁性5f電子を扱うバンド計算法は、非常に複雑でありかつ相対論的アプローチが必要とされるために、その研究が遅れている。本研究では、磁性5f電子に有効な相対論的バンド計算法を定式化した。2)UGe2の電子物性 UGe2は強磁性体であることから、理論による解析が未だ十分に行われていない。そこで、本研究で開発した相対論的バンド計算法を用いてUGe2の電子状態とフェルミ面を解析した。その結果、UGe2は5f電子特有の重い電子系であることが分かり、実験結果と一致する結果を得た。3)核燃料UO2の電子構造 核燃料物質である反強磁性UO2の熱伝導度の振る舞いを把握することは重要である。しかし、熱伝導度に影響を与える電子構造の計算が、相対論的効果を考慮した形では、未だ行われていない。そこで、RBC法を適用し、UO2の電子構造の詳細を明らかにした。

相対論密度汎関数法による6価硝酸プルトニル錯体の電子状態解析と構造最適化

平田 勝; Bastug, T.; 館盛 勝一

日本原子力学会誌, 42(10), p.1104 - 1108, 2000/10

https://doi.org/10.3327/jaesj.42.1104

相対論密度汎関数(RDFT)法を用いて硝酸プルトニル・2水和物のPu=O(プルトニウム酸素)結合及びPu-OH2結合におけるプルトニウム原子と配位子酸素原子間距離の構造最適化を行った。計算によって求められた原子間距離は実験的に報告されている原子間距離と良好な一致を示した。得られたポテンシャル曲線からは、Pu-OH2結合と比較してPu=O結合が非常に強いことを示した。また、安定構造における硝酸プルトニル・2水和物の電子状態を解析した結果、Pu=O結合の強さの原因は、プルトニウムの6d軌道と酸素の2p軌道との強い共有結合性に伴うものであることを明らかにした。また、これらの共有結合成分はPu-OH2結合ではそれほど顕著ではなかった。

Observation of U NMR in the Antiferromagnetic state of UO

生嶋 健司*; 安岡 弘志*; 筒井 智嗣*; 佐伯 正克; 那須 三郎*; 伊達 宗行*

Journal of the Physical Society of Japan, 67(1), p.65 - 66, 1998/01

https://doi.org/10.1143/JPSJ.67.65

5f電子を有するウラン化合物は非BCS超伝導などの特異な物性を示すことから、興味が持たれている。核磁気共鳴(NMR)は様々な物質の局所的な電子状態を知る有効な手段である。しかしながら、ウラン化合物に関してはウラン以外の原子核での間接的な実験しか行われていなかった。我々はUOが反強磁性状態で非常に大きな内部磁場が生じることを利用し、高濃縮のUを用いたUOでUのNMRの信号を観測することに、アクチノイド元素で初めて成功した。その結果、UO中でウランの5f電子によって生じた内部磁場が252.30.5Tであり、四極子相互作用が39211MHzであることが明らかとなった。このことは磁気秩序状態でUOの5f電子が5の基底状態をとり、それによって生じた電場勾配が存在することを示している。

Moessbauer study of uranium compounds

筒井 智嗣*; 中田 正美; 小林 康浩*; 正木 信行; 佐伯 正克; 那須 三郎*; 中村 彰夫; 芳賀 芳範; 本間 徹生*; 山本 悦嗣; et al.

Physics of Strongly Correlated Electron Systems (JJAP Series 11), p.266 - 268, 1998/00

これまでに行ったウラン化合物のU及びFeメスバウアー分光の結果について報告する。UFe及びUFeではそれぞれの化合物中のFeの局所的電子状態について明らかにした。Uメスバウアー分光では、重い電子系超電導化合物URuSi及びUPdAlで共通する現象を観測した。この現象は重い電子の出現との関連が示唆される帯磁率が極大になる温度とほぼ一致することから、重い電子の出現と何らかの相関があると考えられる。